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壓力誘發的反常有序-無序相變研究獲進展
發布:blast_k   時間:2020/6/10 16:18:04   閱讀:160 
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高壓是研制具備特殊性能新材料的重要技術手段,高壓能夠合成許多在常規條件無法形成的新結構,并在常壓下以亞穩相存在。高壓在自然界廣泛存在,比如天體內部就處于高壓狀態,研究壓力有關的物質態是認識自然界實體物質的重要前提。鈣鈦礦結構是功能材料的重要結構載體,也是地球內部占比最大的地幔物質的主要結構形態,對高壓科學具有特殊意義。中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心極端條件實驗室靳常青團隊長期開展類鈣鈦礦新材料的高壓研制,通過高壓技術創新,設計并研制發現了多種含有鈣鈦礦結構基元的功能新材料(Nature 375, 301(1995), PNAS 105, 7115(2008),PNAS 116, 12156 (2019))。

有序-無序轉變一直是材料科學的前沿和難點,材料中原子有序度可以直接決定晶體結構、穩定性、磁性、熱導、電導、彈性模量等性能參量,對材料性能有著極為重要的影響。人們通常利用溫度和組分調控材料的有序度,作為獨立于溫度、組分的熱力學變量,壓力對材料有序-無序轉變的作用同樣顯著。

近期,靳常青團隊在高壓合成的B位雙鈣鈦礦結構功能材料研究上取得新進展。對于已知的大部分材料,壓力將增加結構配位數,并且趨向于使材料有序化。B位雙鈣鈦礦(A2B'B''O6)中B位由同比例的兩種離子(B'B'')填充,前人在雙鈣鈦礦材料中僅有壓力增加B位有序度的報道,對于此現象的解釋是B位的無序化會增加晶胞體積,使得無序結構在高壓下無法穩定存在。靳常青團隊副研究員鄧正與博士李文敏、趙建發運用高壓技術成功研制了B位有序雙鈣鈦礦新材料Y2CoIrO6,首次發現合成壓力導致的B位無序化相變。通過嘗試不同合成壓力條件,他們發現隨著合成壓力上升,雙鈣鈦礦新材料Y2CoIrO6的B位離子表現為低壓有序、中壓部分有序、直至15GPa(1GPa ~1萬大氣壓)完全無序。出現無序的壓力恰好相當于上地幔和下地幔的邊界,這個邊界是地幔形成鈣鈦礦結構的分水嶺,下地幔充滿鈣鈦礦結構的礦物。同時,有序向無序轉變引發了材料的磁性由長程亞鐵磁性演化為短程類自旋玻璃態。他們發現,這種反常的壓力誘導無序化現象的主要原因是:B位兩種離子化學鍵強度(即軌道雜化的程度)在高壓條件形成獨特組合形態,導致無序結構擁有較小的晶胞體積。這一結論得到了熱力學模型和理論計算的支持。

相關研究成果發表在近期的《德國應用化學》上(Angewandte Chemie-International 59, 8240(2020)),入選熱點和封面論文,封面亮點導讀強調“這種與化學直覺相反的現象促使人們重新認識固態科學中的壓力效應”。該研究工作獲得美國Rutgers大學教授Greenblatt、Kotliar、物理所研究員禹日成等多個團隊的密切合作。該工作得到科技部(2018YFA03057001,2017YFB0405703)、國家自然科學基金委(11921004,11820101003,11974407)和中科院青促會(2020007)等的支持。


圖1 本工作被選為Angewandte Chemie 封面文章


圖2 不同壓力合成的Y2CoIrO6鈣鈦礦結構,由于B位離子有序度的顯著差別,誘發了迥異的磁性


圖3 雙鈣鈦礦的有序-無序相圖,Y2CoIrO6位于壓力誘導無序的區域中

來源: 物理研究所

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